二氧化碳(CO2)排放是目前全球变暖的主要原因之一。水泥基材料在通过碳化过程捕获和固化二氧化碳作为矿物方面显示出了很好的应用前景，为缓解气候变化带来的挑战提供了一个潜在的解决方案。因此，为了提高水泥基材料的碳化效率，人们对其进行了大量的研究。

简而言之，水泥浆体中的碳化作用涉及二氧化碳在水中的溶解，然后与原料水化过程中形成的硅酸钙水化物(C-S-H)相互作用。在这个反应中，溶解的二氧化碳形成碳酸盐离子(CO32-)，并进一步与C-S-H中的钙离子(Ca2+)反应，产生碳酸钙沉淀。然而，尽管对不同参数进行了广泛的研究，但由于水泥浆体化合物的不稳定性，对碳化机制的完整解释尚不清楚。

前人的研究表明，碳酸化受相对湿度(RH)、CO2溶解度、钙/硅酸盐(Ca/Si)比以及C-S-H中水的浓度和饱和度的强烈影响。此外，了解离子和水通过C-S-H层纳米级孔隙(即凝胶孔水)的影响也很重要。

为了回答这些问题，千叶大学工程研究生院的副教授Takahiro Ohkubo和他的研究团队，包括千叶大学的Taiki Uno，东京大学的Ippei Maruyama教授和Naohiko Saeki，琉球大学的副教授Yuya Suda，广岛大学的Atsushi Teramoto，北海道大学的Ryoma Kitagaki教授研究了不同Ca/Si比和RH条件下碳化反应的机理。他们的研究发表在2024年7月8日的《物理化学杂志C》上。“水运和与碳相关的结构变化的作用仍然是一个悬而未决的问题。在这项研究中，我们使用了一种新的方法来研究这些因素，使用29Si核磁共振(NMR)和1H核磁共振弛豫仪，这已经被确立为研究C-S-H中水输送的理想工具，”Ohkubo副教授说。

为了研究碳化过程，研究人员合成了C-S-H，并使用远高于大气水平的100%二氧化碳加速碳化。“水泥材料中的自然碳化是在几十年的时间里通过吸收大气中的二氧化碳发生的，这使得在实验室环境中进行研究变得困难。提高二氧化碳浓度的加速碳化实验为这一挑战提供了实用的解决方案，”大久保副教授解释说。在不同的相对湿度条件和Ca/Si比下合成了样品。此外，他们使用29Si NMR研究了C-S-H样品，并使用1H NMR弛豫仪在二氧化氘(D2O)气氛下研究了水交换过程。

研究人员发现碳化反应引起的结构变化，包括C-S-H链结构的崩溃和孔径的变化，在很大程度上受C-S-H链的Ca/Si比和RH条件的影响。此外，较低的相对湿度条件和较高的Ca/Si比导致孔隙变小，抑制了Ca2+离子和水从层间空间向凝胶孔的浸出，导致碳酸化效率低下。“我们的研究表明，碳化过程是由于结构改变和质量传递的结合而发生的，这表明研究它们之间相互作用的重要性，而不仅仅是结构变化，”副教授Ohkubo说。

大久保副教授进一步强调了本研究的意义，他补充说:“我们的发现有助于开发能够吸收大量大气二氧化碳的新型建筑材料。此外，碳酸化反应在有机物中也很常见，因此，我们的新方法也将有助于理解自然环境中化合物的碳酸化。”

总之，本研究揭示了水泥基材料的碳化反应，为减少二氧化碳排放提供了一个潜在的解决方案。

关于大久保隆宏副教授

Takahiro Ohkubo自2015年起担任日本千叶大学工程研究生院副教授。2000年获得千叶大学硕士学位，2005年获得东京工业大学博士学位。在加入千叶大学之前，他曾在日本原子能机构和国家先进工业科学技术研究所工作。主要研究方向为无机化学、计算科学、核磁共振。发表研究论文60余篇，被引用500余次。